Toolbar for WPF/Silverlight
ツールバーボタンの配置
タスク別ヘルプ > ツールバーボタンの配置

ItemsPanel 内の表示位置を指定できます。

XAML
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  <c1:C1ToolbarGroup Header="グループ" >
        <c1:C1ToolbarGroup.ItemsPanel>
         <ItemsPanelTemplate>
            <c1:C1ToolbarGroupPanel HorizontalAlignment="Center" />
          </ItemsPanelTemplate>
        </c1:C1ToolbarGroup.ItemsPanel>